В ордене Кроули узнает об инициатическом использовании наркотиков, об особых магических ритуалах и практиках, о таинственных учениях каббалы, розенкрейцерства, йоги, алхимии и оперативной магии. В своем поместье Болескин на берегу Лохнесского озера он проводит таинственные опыты по вызыванию ангела-хранителя. Сложнейшая подготовка длится 6 месяцев, но операция оканчивается полным провалом. Лишь через несколько лет, в Мексике, при странных обстоятельствах это явление происходит спонтанно (и откладывает на жизнь Кроули неизгладимый отпечаток).

В «Золотой заре» Кроули нажил двух влиятельных врагов: Уильяма Йейтса (ирландский англоязычный поэт, драматург, лауреат Нобелевской премии по литературе 1923 года) и Артура Уэйта (известный христианский мистик, оккультист, ученый, масон, написавший множество авторитетных трудов на оккультную и эзотерическую тематику). Кроули считал, что Уэйт – не более чем претенциозный зануда, и критиковал его произведения и редактирование других авторов. Друг Кроули и бывший член «Золотой зари» Алан Беннет познакомил Кроули с идеями буддизма, в то время как Самуэль Мазерс, действующий глава «Золотой зари», обучал его западной магической традиции.

В своем фантастическом романе «Лунное дитя» Кроули изобразит Мазерса злодеем и черным магом под именем SRMD (аббревиатура магического девиза Матерса). Артур Уэйт будет нелицеприятно описан в этом же романе под именем «Артуэйт», в то время как Беннет появится в качестве наставника главного героя, мудреца Саймона Иффа.

Еще до официального разрыва с Матерсом в 1904 году, Кроули разочаровывается в его способностях во время раскола «Золотой зари» в 1900 году или даже раньше. В том же году Кроули переезжает жить в Мексику, где продолжает свои магические эксперименты уже в одиночестве.

В октябре 1901 года Кроули приступил к практикам раджа-йоги, а в 1902 году написал эссе «Берашит», в котором представил медитацию как «средство для достижения цели». Эссе описывает церемониальную магию как способ тренировки воли и постоянного направления мыслей на желаемый объект путем ритуала. В 1903 году в своем эссе «Наука и материя» Кроули показал эмпирический подход к учению буддизма.

Магический эксперимент, проведенный Кроули в Каире (Египет) привел его к основанию религиозного учения, известного как телема (основными тезисами данного учения являются принципы «Твори свою волю, таков да будет весь закон» и «Любовь есть закон, любовь в соответствии с волей». Эти фразы взяты из «Книги закона» – центрального текста телемы).

Все началось с того, что его жена, Роза, начала вести себя странным образом, что навело Кроули на мысль о том, что какая-то магическая сущность хочет вступить с ней в контакт. После общения с женой он выполнил магический ритуал воззвания к египетскому богу Хору, и достиг, по его словам, «серьезного успеха». По словам Кроули, бог объявил ему о начале нового магического эона и о миссии Кроули как пророка этого эона. Роза, продолжая давать информацию, сообщила о времени, в которое следует ждать новых откровений. 8 апреля и два следующих дня точно в полдень Кроули слышал голос, диктующий слова текста, известного как «Liber al vel legis», или «Книга закона». Голос назвал себя Айвасом, «слугой Хорпа-крата» (Хора), бога силы и огня, сына Исиды и Осириса.

Некоторые части книги представляли собой цифровой шифр, расшифровать который Кроули оказался не в состоянии. Догма телемы объясняет это предостережением в самой «Книге закона» – говорящий предостерегал, что писец – Анкх-аф-на-хонсу (то есть сам Кроули) – никогда не сможет понять значение этого шифра.