Под лозунгом неделимости свободы в мире НТС нашёл молодёжные группы, готовые служить делу освобождения России. В Норвегии, Швеции, Италии, Франции, Великобритании и Фландрии под разными названиями образовались «комитеты содействия». Преимущественно из их членов готовились курьеры для поездок в СССР под видом туристов. Кроме того, НТС ежегодно проводил летние курсы русского языка, на которых можно было подыскивать кандидатов. Курьеры ехали из 15 стран, к концу 1960-х гг. ежегодно совершалось около 40 поездок. Благодаря тщательной подготовке только две-три из них кончались провалом. Самыми громкими стали процессы англичанина Джералда Брука в 1965 г. и венесуэльского гражданина Н. Брокс-Соколова в 1967 г. Обоих осудили, но отпустили до окончания срока.

Курьеры поначалу следовали «тактике широкого фронта» – встречались с многообразным кругом литераторов, диссидентов и правозащитников. Но вскоре помощь «всем, всем, всем» стала непосильной, и в 1972 г. в ФРГ было образовано Международное общество прав человека (МОПЧ), финансируемое из немецких источников. Его возглавил И. И. Агрузов, ранее возглавлявший Закрытый Сектор. В Ленинграде и Москве группы МОПЧ возникли в 1987 г. НТС же сосредоточился на развитии собственной организации в стране.

В Зарубежье, начиная с 1960-х гг., члены Союза провели сотни выступлений и демонстраций в защиту политзаключённых в СССР. В 1980-х гг. Союз развил деятельность в Польше (на случай советского вторжения) и в Афганистане (для спасения советских военнопленных). «Посев» выпустил брошюры «Солидарность: о рабочем движении в Польше и о рабочем движении в России» (сост. А. Поморски и М. Назаров, 1980, 200 с.) и «Война в Афганистане» (1980, 205 с.), выдержавшие по несколько изданий.

В 1980 г. началась и разработка серии документов, рисующих «альтернативы советской политике». В 1981 г. на конференции американских славистов в Асиломаре (Калифорния, США) НТС провёл первый семинар о переходе от государственной экономики к рынку – за пять лет до семинара Егора Гайдара в «Змеиной горке» под Ленинградом. Альтернативы касались международной политики (отказ от классового подхода), экономики (переход к рынку) и права (принципы правового государства). В 1987 г. Совет НТС одобрил обобщающий документ «Путь к будущей России».

Задача отстройки собственной неуловимой организации в СССР десятилетиями стояла перед НТС и постоянно ускользала, несмотря на непрерывные усилия. У работников Закрытого Сектора даже появился иронический тост: «За успех нашего безнадёжного дела!» Завязались некоторые долгосрочные связи; например, тайная переписка с писателем Г. Владимовым длилась 12 лет («Посев» даже передавал ему гонорары); тайный контакт с Г. Сарайкиным (автором книги «Китайский круг России», 1981) сохранялся 18 лет. Но, как правило, контакты обрывались через два-три года, зачастую по вине КГБ. Так было с группой Лёвина в Ленинграде, с супругами Троицкими в Перми. По некоторым оценкам, около 70 человек в послесталинские годы были осуждены по делам, связанным с НТС. Всего за это время КГБ насчитал 8124 осуждённых по политическим статьям, но поток этот разношёрстный – в него входили и правозащитники, и религиозные сектанты, и просто пролетарии, непечатно отзывавшиеся о советской власти. Впрочем, среди надзорных дел Прокуратуры СССР есть случаи, когда по факту нахождения листовок НТС возбуждалось уголовное дело, а виновных обнаружить не смогли.

В 1972 г. в лагерной больнице скончался Юрий Галансков, в 1979 г. у себя дома, после многих лет заключения, – Борис Евдокимов; членство обоих в НТС было предано гласности после их смерти. В 1982 г. последовал арест Валерия Сендерова и Ростислава Евдокимова: первый объявил себя членом НТС при аресте, второй на суде, и, таким образом, выйдя на свободу в 1987 г., они стали первыми открытыми членами организации в России.