В январе 1949 г. эту концепцию принял Совет НТС. Она нашла отклик среди членов, и работа закипела. Типография, работавшая днём по коммерческим заказам международной беженской организации ИРО, перешла на круглосуточный режим и по ночам печатала листовки для Советской Армии, которые отправлялись в Берлин и Вену. В их распространении среди советских войск участвовала местная молодёжь.

Из деталей, найденных на складах использованного военного имущества, был собран и смонтирован на автомобильном шасси радиопередатчик. Осенью 1950 г. в эфире прозвучали позывные – первые музыкальные фразы Пятой симфонии Чайковского и слова: «Вы слушаете радиостанцию “Свободная Россия”. Говорит НТС». Чтобы избежать пеленгации, передатчик ежедневно менял своё положение, разъезжая по лесным дорогам: антенна забрасывалась на дерево. Для ухода от глушения, за которым следила отдельная установка, длина волны немного менялась. Мощность «Свободной России», даже после 1962 г., когда она стала стационарной, не превышала одного киловатта, западные «голоса» были в десятки раз сильнее. Слушать её было трудно, но слушали, даже записывали на ленту. Юрий Левин в Ленинграде от имени группы «Молодая Россия» вступил с этой радиостанцией в двустороннюю шифрованную связь, за что получил десятилетний срок; его друзьям дали три и четыре года. Отдельный передатчик «Свободной России» вещал из пригорода Берлина на частотах связистов Советской Армии. Передачи с территории Германии в 1972 г. были запрещены социал-демократическим правительством, но с Дальнего Востока вещание продолжалось до 1976 г.

В 1951 г. в одном из бараков посёлка Солидарск в Бад-Гомбурге был установлен 20-метровый стол, на котором из пластмассы выкраивались воздушные шары. Они наполнялись водородом, поднимали до 90 килограмм груза и неслись на восток в верхних слоях атмосферы, периодически сбрасывая пачки с листовками. За шесть лет с помощью шаров было заброшено 97 миллионов листовок и около 9 миллионов единиц другой литературы. Сведения об этих находках поступали с разных концов страны (например, в Казахстане в 1954 г. пакет листовок высыпался на колонну заключённых), но основная их масса пропала в полях и лесах. С появлением более прямых способов доставки использование шаров прекратилось. На этом настаивали и американцы, чьи разведывательные самолёты «У-2» в июне 1956 г. начали летать над СССР на тех же высотах.

После смерти Сталина умножилось число советских граждан, выезжающих за границу: научные и спортивные делегации, организованные туристические группы. Это расширило возможности зарубежной оперативки НТС, то есть контактов с советскими гражданами за рубежом. Спортивные и туристические группы зорко охранялись «няньками» из госбезопасности, но учёные порой чувствовали себя достаточно свободно и с интересом брали литературу: для них издавался журнал «Наши Дни». Особое внимание НТС уделял морякам: они умели провозить литературу оптом и сбывать на чёрном рынке в портовых городах; для них издавалась газета «Вахта». В зарубежной оперативке участвовали не только платные работники НТС, но и многие рядовые члены по всему миру, от Европы до Австралии.

Массовая рассылка шла с 1961 г. в обычных почтовых конвертах, по случайным адресам, взятым из справочников и объявлений (акция «Стрела»). Этой рассылкой занимались сотни друзей и членов Союза в разных странах. «Стрела» позволяла находить новые контакты.

«Молекулярная теория» предусматривала помимо множества не связанных между собой малых групп «каркас» опорных точек, держащих по радио двустороннюю связь с центром. В Бад-Гомбурге действовали курсы для подготовки зарубежных работников НТС, из которых отбирались добровольцы для заброски в СССР. Они проходили дополнительную подготовку в сугубо секретной «каркасной школе» на одном из озёр Альпийского предгорья.