Между тем после фантастического успеха «Полосатого рейса» Леонова стали наперебой приглашать в свои картины многие режиссеры. В те годы он, что называется, жил на колесах. В родном театре он не имел дублеров и однажды почти месяц жил в поезде, курсируя между театром и съемочной площадкой. Родные и знакомые корили его за это, он обещал исправиться, однако вскоре забывал об этом обещании и вновь погружался в стихию работы. В общем, его можно было понять: он так долго ждал известности, что, когда она наконец пришла, его охватили еще больший азарт и жажда деятельности. Поэтому он и хватался за все роли, которые ему тогда предлагали в кино.
Между тем в 1965 году Леонов доказал, что его актерский потенциал не исчерпывается только комедийными ролями. Здесь он стал вторым после Юрия Никулина актером, который сумел после череды комедийных ролей сыграть драматическую роль. Это была роль Якова Шибалка в картине Владимира Фетина «Донская повесть». На 3-м Международном кинофестивале в Нью-Дели (Индия) в 1965 году фильм получил почетный приз, а Леонов был удостоен приза «Серебряный павлин» как лучший исполнитель мужской роли.
И все же, несмотря на успех «Донской повести», львиная доля ролей актера Леонова продолжали быть комедийными. В конце 60-х он снялся у двух мэтров советской комедии: у Георгия Данелии («Тридцать три» и «Не горюй!») и у Эльдара Рязанова («Зигзаг удачи»).
Зато в то же время в театре Леонов сыграл одну из лучших своих драматических ролей – царя Фив Креона в пьесе Ануйя «Антигона». Причем поначалу, когда состоялось распределение ролей, никто из театралов не верил в успех этого мероприятия, предвещая Леонову провал. Но получился триумф. Как вспоминал позднее сам Леонов: «Успех был большой. Какой-то обвал газетно-журнальный, писали так много и хорошо, интересно, что мы удивлялись…»
За все время работы в Театре имени Станиславского Леонов не сорвал ни одного спектакля. Как он сам вспоминал позднее: «Болел я, с воспалением легких играл, падал на сцене, камфору вкалывали на спектакле. Однажды в Ленинграде „Дни Турбиных“ с температурой сорок играл. Но спектакли из-за меня не отменяли».
Однако в 1969 году Леонов вынужден был из Театра имени Станиславского уйти. Уйти оттуда, где он проработал 21 год и сыграл 34 роли. Уход был вынужденным: за год до этого из театра уволили главного режиссера Бориса Львова-Анохина, а с новым режиссером отношения у Леонова не сложились. Однако какое-то время актер продолжал играть в прежнем театре в нескольких спектаклях. Пока его не обидели коллеги. Они пришли к режиссеру и заявили, что обойдутся без Леонова. «Не такой он артист, чтобы быть гастролером», – сказали коллеги. Отныне новым театральным домом для Леонова стал Театр имени Маяковского, главным режиссером которого был хорошо знакомый Леонову еще по драмстудии Андрей Гончаров.
В 70-е годы Леонов был одним из признанных кумиров миллионов советских людей. На всей территории огромного СССР его знали и любили буквально все – от взрослых до детей (в 1969 году актер озвучил Винни Пуха в одноименном мультфильме Федора Хитрука, после чего детвора иначе как Винни Пухом его уже не называла).
В то десятилетие Леонов снялся в целом ряде фильмов, которые вошли в сокровищницу советского кино. Причем это были фильмы совершенно различных жанров, где Леонов показывал чудеса актерского перевоплощения: мог из комика перевоплотиться в трагика. Например, в 1970 году он сыграл ветерана войны в драме «Белорусский вокзал», а спустя год сыграл сразу две роли – заведующего детсадом и вора-рецидивиста – в комедии «Джентльмены удачи». Спустя несколько лет снялся в роли пожилого ученика вечерней школы в комедии «Большая перемена», затем в роли Коли в фильме «Афоня» и в это же время с блеском сыграл две драматические роли: бригадира строителей Потапова в «Премии» и Сарафанова в «Старшем сыне». Пожалуй, ни один советский актер с такой калейдоскопической быстротой не чередовал жанры, как это делал Леонов. Эти роли окончательно утвердили его в звании мегазвезды советского кинематографа.