Уверенно и настойчиво, с поразительной работоспособностью и оптимизмом художник продвигается к вершинам своего мастерства. В 1900–1901 годах во время первого посещения Франции берет уроки у известных художников Фернана Кормона и Пюви де Шаванна. По возвращении домой с новыми силами углубляется в изучение русской старины. Страстное увлечение археологией и историей во многом предопределяет сюжеты его картин – древняя, языческая Русь, красочные образы народного эпоса, первозданное величие еще не тронутой природной стихии… В 1903 году Рерих вместе с женой отправляется в путешествие по древнерусским городам – Владимиро-Суздальской и Московской Руси, Псковской и Тверской землям. Результат – свыше ста архитектурных этюдов, воссоздающих прекрасные облики памятников зодчества. Примерно с 1907 года начинается период деятельности художника в области театрально-декорационной живописи. Рерих обращается к произведениям Н.А.Римского-Корсакова («Снегурочка»), А.П.Бородина («Князь Игорь»), Р.Вагнера («Валькирия»), М.Метерлинка («Принцесса Мален»), Г.Ибсена («Пер Гюнт»), И.Ф.Стравинского («Весна Священная»). В 1907–1914 годах он работает над эскизами майоликовых фризов, мозаичных панно, настенных росписей для общественных и культовых зданий, в числе которых Казанский вокзал в Москве, страховое общество «Россия» в Санкт-Петербурге, Троицкий собор Почаевской лавры в Тернопольской области, храм Покрова Богородицы под Киевом, часовня Св. Анастасии во Пскове, церковь Святого Духа в Талашкине под Смоленском; также сохранились его эскизы для иконостаса фамильной церкви Каменских в Пермском Успенском женском монастыре.

В 1906 году Рерих назначается директором Школы Императорского Общества поощрения художеств – самого большого российского учебного художественного заведения. С его приходом в школе произошли значительные перемены. Среди приглашенных Рерихом преподавателей были критик С.К.Маковский, архитектор А.В.Щусев, художники Я.Ф.Ционглинский, А.А.Рылов, Н.П.Химона. Сам он возглавил класс композиции. Главную цель школы новый директор видел в воспитании художественного вкуса и поддержке творческой самобытности учащихся. По его глубокому убеждению искусство должно было как можно шире войти в повседневную жизнь. Именно поэтому двери школы были открыты не только для выходцев из знаменитых и богатых семей, но и для самых простых людей, желающих приобщиться к Прекрасному, – крестьян, рабочих, ремесленников, солдат. С 1905 по 1914 год выставки художника постоянно проводятся в Европе. Полотна Рериха увидели Прага, Париж, Берлин, Венеция, Рим, Брюссель, Вена. Их приобретают европейские музеи. В 1909 году Рерих становится академиком Российской Академии художеств, а также членом Реймсской академии во Франции.

Мировоззрение Рериха формировалось не только под влиянием русского искусства и истории. Уже с середины 1900-х годов на его литературных трудах и художественных произведениях заметно сказывается влияние Востока. Особенно же привлекает его Индия – ее древняя культура, великолепная природа, богатейшие духовные традиции. К таинственной «колыбели цивилизаций» Рериха подводили его размышления не только как историка и археолога, но и как философа. С юных лет он серьезно интересовался вопросами самовоспитания и нравственного совершенствования, поисками духовных знаний о мире и человеке. Его мысли о всеединстве, общечеловеческих духовных ценностях и особой роли России как связующего звена между Востоком и Западом были созвучны идеям таких выдающихся русских философов, как Н.А.Бердяев, П.А.Флоренский, Н.О.Лосский, В.С.Соловьев. Справедливо полагая, что основные этические законы были сформулированы еще в глубокой древности, на заре нашей цивилизации, Рерих ищет разрешения загадок бытия в первоисточниках – мифах, легендах, древнейших философских системах; вместе с женой изучает труды мыслителей Востока. Не последнюю роль в принятии решения об организации будущей экспедиции в Индию сыграла его встреча с известным русским востоковедом В.В.Голубевым, состоявшаяся в 1913 году в Париже. Тогда Рерих и недавно вернувшийся из Индии Голубев обсуждали планы совместной работы по исследованию стран Востока. Однако Первая мировая война и резкое ухудшение состояния здоровья, заставившее художника почти безвыездно жить в Карелии с весны 1917 года, помешали ему осуществить свои планы.