В июле 1799 г., находясь в Лондоне, Байрон встретил там свою кузину, прекрасную Маргарет Паркер, и его страсть к 13-летней девушке вызвала его «первые поэтические строки» в 1800 г. Летом 1803 г. он глубоко влюбился в свою кузину, красивую Мэри Чаворт, которая была старше его на два года и должна была выйти замуж. Но Мэри отвергла ухаживания Байрона. В начале 1804 г. он начал близкую переписку со своей сводной сестрой Августой, бывшей на пять лет старше него. Он попросил, чтобы она относилась к нему «не только как к брату», но и как к «самому сердечному и любимому Другу, которому я могу доверять». Во время каникул (Байрон учился в Кембридже) он нашёл отдохновение в новой дружбе с Элизабет Пигот и ее братом Джоном.

Окончив Кембридж, Байрон в начале 1808 г. поселился в Лондоне в отеле Дорант. Затем его видели в Брайтоне в сопровождении молодой девушки в мужской одежде, которую он представил в обществе как своего младшего брата. Молодой поэт утешал себя различными «нимфами» и другими «мерзкими связями» за деньги. А затем, скучая в своём имении Ньюстед, обеспечил молоденькую служанку Люси, беременную его ребёнком. В следующем году Байрон отправился в большой Гранд-тур по Пиренейскому полуострову и турецким владениям в Леванте, взяв с собой красавца Роберта Раштона.

Возвратившись в Лондон, Байрон, ставший популярным и модным поэтом после издания первых песен «Чайльд-Гарольда», стал увлечённо ухаживать за светскими дамами. В течение следующих нескольких лет Байрон вступил в несколько более или менее серьёзные, а иногда и безрассудные связи, самой известной из которых была связь с леди Каролиной Лэм, женой Уильяма Лэма (будущего премьер-министра Англии). Но смелость её поведения и безрассудное пренебрежение социальными условностями, в конце концов встревожила, а затем надоела Байрону. В сентябре Байрон предложил руку и сердце племяннице леди Мельбурн Анне Изабелле (Аннабелл) в качестве возможного средства избежать настойчивой леди Каролины Лэм. Двадцатилетняя педантка Аннабелл, склонная к изучению литературы, философии и математики, отклонила это предложение, и тогда Байрон обратил своё внимание на более спокойные «зрелые прелести» леди Оксфорд.

Со своей сводной сестрой Августой Ли Байрон был дружен ещё с юности, хотя с момента её брака с полковником Джорджем Ли в 1807 г. Августа не имела никаких контактов с Байроном. Но, встретившись снова, они быстро стали близкими друзьями, часто виделись и однажды провели вдвоём много времени. Лишь косвенные доказательства в письмах Байрона к леди Мельбурн, датируемые августом 1813 г. с большой вероятностью указывают на кровосмесительную связь с Августой. В поэзии Байрон искал облегчение от своей нежности к Августе и от кратковременного флирта осенью 1813 г. с леди Фрэнсис Уебстер. В январе 1814 г. Байрон заявляет, что «жена будет моим спасением», о чём просила его сама Августа.

В это время Байрон начал работу над сочинением текстов песен для еврейского композитора Исаака Натана, который хотел приспособить их к музыке синагоги. Проект очень понравился поэту. На протяжении всей своей жизни Байрон был горячим почитателем Библии и любителем народных песен и легенд. Так появились его знаменитые «Еврейские мелодии», которые открываются чудным стихотворением «Идёт, прекрасная, как ночь», написанным 12 июня 1814 г. после того, как Байрон увидел на балу жену своего кузена Уилмота Хортона в платье с блестками на нём. Хотя сам Натан думал, что в этом стихотворении Байрон изобразил Августу Ли.