Владимир Иванович занялся формированием академической библиотеки (ныне – Центральная научная библиотека им. В. Вернадского НАН Украины), пытаясь в начавшемся хаосе калейдоскопической смены властей спасти ценные коллекции книг и рукописей. В конце августа 1919 г. Киев заняли войска генерала Деникина, который и слышать ничего не хотел о чем-то украинском, и академия была закрыта. Когда же к городу подошла Красная Армия, Вернадский уехал в Ростов, а затем перебрался в Крым. Он был приглашен на должность профессора минералогии Таврического университета в Симферополе, где читал курс геохимии, а в сентябре 1920 г. стал его ректором. Вернадский встречался с П. Врангелем и просил его о содействии университету. Несмотря на скудость средств, ученый пытался наладить минералогические и геохимические исследования. Однако, видя тщетность своих попыток, собрался эмигрировать в Великобританию, но остался по настойчивой просьбе преподавателей. И все-таки Вернадский, скорее всего, уехал бы в Лондон, если бы не слег с сыпным тифом, который едва не стоил ему жизни. Интересна дневниковая запись, сделанная Владимиром Ивановичем в это время. В ней ученый рассказывает об удивительном состоянии, пережитом им в полубреду, когда он «почувствовал в себе демона Сократа», преисполнился сознанием поистине эпохального значения своего учения и, более того, перед ним, как кадры фильма, прошли его возможное будущее и главное дело жизни – организация Института живого вещества. Ему даже было дано знание предельного срока земного бытия.

После прихода большевиков в Крым в январе 1921 г. Вернадский был уволен из университета и чуть не стал жертвой красного террора. И лишь благодаря его ученику Н. Семашко, ставшему наркомом здравоохранения, Вернадского вместе с семьей Ольденбурга в отдельном вагоне, прицепленном к санитарному поезду, отправили в Петроград. Но избежать беды не удалось. В июле ученый был арестован ЧК по так называемому «делу Таганцева». Унижения, грязь, переполненная камера и глупое обвинение в шпионаже… К удивлению охранников, Вернадский вскоре был освобожден. Чуть позднее выяснилось, что Карпинский и Ольденбург послали телеграммы Ленину и Луначарскому. Семашко и помощник Ленина Кузьмин распорядились освободить Вернадского из заключения. Не дожидаясь новых неприятностей, Владимир Иванович вместе с дочерью отправился на биостанцию близ Мурманска. Вернулся он в Петербург только осенью и сразу же окунулся в работу: занялся совместно с В. Хлопиным организацией Радиевого института при Наркомате просвещения, возглавил Комиссию по истории науки, философии и техники, свою радиохимическую лабораторию и КЕПС, а также метеоритный отдел Минералогического музея. Он всегда интересовался проблемами космоса и в конце 1930-х гг. возглавил Комитет по метеоритам и космической пыли. В результате ему удалось организовать экспедицию Н. Кулика в Сибирь, на место упавшего в 1908 г. Тунгусского метеорита.

Вернадский, избранный за свой вклад в науку профессором Парижского университета (как впрочем, и многих других), принял приглашение французских ученых и в начале лета 1922 г. уехал вместе с женой и дочерью через Прагу (где дочь осталась учиться) в Париж. Он читал лекции по геохимии и радиогеологии в Сорбонне, выпустил на французском языке книгу «Геохимия» (на русском языке книга вышла в 1927 г. под названием «Очерки геохимии»). Владимир Иванович работал в лаборатории М. Склодовской-Кюри, а получив грант от фонда Розенталя, подготовил отчет «Живое вещество в биосфере» и статью «Автотрофность человечества».