Так как Писистрат быстро рассорился с тестем, то был снова изгнан – на этот раз на десять лет. Собрав сторонников за счет средств, полученных еще в период своего правления (в первую очередь, доходов от широко разрабатываемых и принадлежавших лично ему Пангейских золотых рудников), Писистрат в 538 г. до н. э., заручившись поддержкой фиванцев и эвбейцев, высадился в Марафонской бухте и со своей армией диакриев разогнал афинское ополчение.
Писистрат оставался у власти до 527 г. до н. э., и его правление стало временем определенной политической стабилизации и возвышения Афин. Он являлся сторонником реформ Солона, поэтому нововведения последнего не были отменены. Правда, политическая роль всех государственных институтов была сведена до минимума. Народное собрание не созывалось, архонтами назначались только ставленники Писистрата. Опорой тирана было постоянное наемное войско и все те же дубинщики.
Писистрат, стремившийся подражать легендарному защитнику народа основателю Афин Тесею и продолжать политику Солона, облегчил участь бедняков. Земли побежденных и изгнанных им эвпатридов он раздал неимущим. Писистрат установил единый подоходный налог со всех хозяйств, пополнивший и его карман, и государственную казну. Одновременно был учрежден дешевый государственный кредит для крестьян, практиковалась льготная аренда земли. Тиран ввел пособия инвалидам войны. Началась чеканка новой монеты, которая высоко ценилась по всей Греции. Были введены разъездные суды, которые, с одной стороны, ограничивали участие в политической жизни Афин бедняков, с другой – позволяли крестьянам не ездить по любому поводу в Афины. Были приняты меры по поддержанию виноградарства и садоводства.
Писистрат вел широкое общественное строительство. Афины преобразились: были воздвигнуты храмы Афины (на месте будущего Парфенона) и Аполлона, построены новый рынок и водопровод, расширялась и обустраивалась гавань Пирей. Именно ко времени правления Писистрата следует, вероятно, относить постановку в театре первых трагедий, выросших из празднования Великих Дионисий, также устроенных тираном. (Культ Диониса был объявлен общегосударственным.) Считается, что Писистрат лично редактировал труды Гесиода и Гомера, вносил в них какие-то «идеологически выверенные правки», чтобы польстить афинянам и повысить роль их полиса.
Афины в это время вели активную колонизаторскую политику, получили важные стратегические пункты на черноморских проливах, завоевали острова Лемнос и Имброс, установили тесные отношения с островом Делос, Аргосом и Коринфом, в состав Аттики был включен город Элевтеры (центр поклонения Дионису). Восстановление Афинами святилища Аполлона на Делосе повысило их авторитет в Элладе.
При Писистрате Афины захватили ключевой пункт при входе в Геллеспонт – Сигей (в Троаде), открывавший путь к Черноморью. На противоположном берегу, в Херсонесе Фракийском, утвердился афинянин Мильтиад. Он пользовался поддержкой Писистрата и зависел от него.
В целом эпоха Писистрата многими афинянами считалась «золотым веком» благополучия и спокойствия. Аристотель называет тирана человеком кротким и справедливым. Сохранились легенды о том, как Писистрат являлся как законопослушный гражданин в суд, о том, как он освободил от налогов крестьянина, встретившегося ему во время поездки по Аттике и пожаловавшегося на нелегкую судьбу… Но все же это была тирания, и наследники Писистрата не смогли удержать надолго этот ненавистный слишком многим политический строй. Как говорил Солон: «Если бы вырвать из сердца Писистрата стремление к господству, то он был бы лучшим из граждан».