Багалей отличался либеральными, а в молодости – даже радикальными взглядами на политику и общественное устройство, более того, был сторонником автономии Украины. Многое он перенял у одного из виднейших украинских историков Антоновича и, вероятно, почерпнул у другого корифея науки – Костомарова. Последний, как известно, был в свое время членом Кирилло-Мефодиевского братства, в своих трудах отстаивал идею федеративного устройства славянской державы, подчеркивал отличия украинского этноса от российского (заключавшегося, в частности, в отсутствии тяги к сильной центральной власти). В Киеве Дмитрий Багалей вступил даже в патриотическую молодежную организацию «Кош». В 1876 году за участие в студенческом движении Багалей был исключен из Киевского университета. Тогда-то он полгода провел в Харькове, где продолжил обучение также на историко-филологическом факультете, затем вернулся в Киев.

По окончании университета Дмитрий Иванович был оставлен при университете для подготовки к профессорскому званию. Научные интересы Дмитрия Багалея определялись его общественными взглядами, интересом к родному краю. Первой его серьезной работой стала монография «История Северской земли до половины XIV в.». Работа была оценена по достоинству, и вскоре после ее издания в 1883 году Багалей приглашается на кафедру русской истории в Харьковский университет. Материал, который читал в Харькове доцент Багалей (очень скоро он стал профессором, а с 1908 года был почетным профессором), он опубликовал уже в 1883?1884 годах под названием «Курс древнерусской истории до половины XIV в.». Вся его дальнейшая научная деятельность была связана с южными, степными окраинами России, историей Украины, Белоруссии и Великого княжества Литовского, Слобожанщиной, Харьковом. В 1887 году в Москве он защищает докторскую диссертацию, за монографию «Очерки по истории колонизации и быта степной окраины Московского государства» харьковский историк получает почетный отзыв Академии наук, впоследствии он дважды становился обладателем престижной премии Уварова. Среди его лучших работ «Магдебургское право в левобережной Малороссии», «Колонизация Новороссийского края», «Новый историк Малороссии», «К истории учений о быте древних славян», «Украинская старина». Дмитрий Иванович стал активно заниматься тем, чем сейчас занимается добрая половина всех харьковских историков, – краеведением, исследованием местных архивных материалов, историографией (историей изучения тех или иных вопросов в исторической науке).

Так, например, в архивном деле заслуги Багалея трудно переоценить. Он обнаружил в рукописном отделении Румянцевского музея в Петербурге и исследовал новые документы, касающиеся жизни и творчества Сковороды и посвятил ему свои работы. В Полтаве ученый открыл часть архива Малороссийской коллегии и Румянцевской описи Малороссии. В селе Бабаи Багалей открыл фамильный архив Донец-Захаржевских, Щербининых и Кропоткиных. С 1883 года Дмитрий Иванович заведовал Харьковским историческим архивом, он организовал в нем три новых отдела – полтавский, харьковский и бумаг местных деятелей; положил начало его справочной библиотеке.

Немало внимания Багалей, как ученый, привыкший работать с точными данными, проверенными источниками, уделял и археологии. Он вел раскопки курганов в Салтове, Янковке и Алексеевке, был одним из главных организаторов археологических съездов, самым серьезным образом повлиявшим на развитие этой науки в нашей стране. Дмитрий Иванович составил археологическую карту Харьковской губернии.